During the last decade, different thin film solar cell technologies based on organic or inorganic semiconductors have been developed to high efficient energy converters. These cells are made of different thin films with thicknesses ranging from several hundred nanometers up to several micro meters. However, an improper layer deposition as well as different degradation phenomena might result in the formation of defects, leading to a decrease of electric output and stability. Therefore, it is crucial to have a firm physical and electrical understanding of defects and different degradation phenomena in order to improve their reliability.

The experiments in this study were designed to improve the current understanding of defect and degradation related loss processes found in thin film solar cells. To achieve this, local cell information about different loss processes provided from imaging methods based on lock-in such as ILIT or ELLI were set in relation with electrical characterization experiments of the investigated test samples. The combination of imaging experiments and electrical characterization experiments as a function of different degradation stages especially helped to enable the characterization of several degradation paths within organic solar cells.

The first part of this thesis presents organic tandem solar cells with power losses of around 11% within the first 2000 h of operation (chapter 6). The long operation mode was achieved by choosing an inverted device geometry, in which MoOx was used as a replacement for PEDOT:PSS. Furthermore, the ETL/active layer interface was modified by adding a Ba(OH)2 layer to improve PCE and charge carrier extraction. During the investigation, the importance of UV light treatments for OPV devices comprising a ZnO interlayer was confirmed. Without the UV light treatment, the test samples showed a rapid S-shape deformation which resulted in a decreased efficiency under continuous irradiation. With similar degradation studies on the respective sub-cells (single junction cell), the origin of the S-shape deformation could be investigated and attributed to one of the sub-cells of the tandem cell. The investigations presented in this study revealed that periodic UV light treatments represent an essential requirement for achieving long term device stability for OPV samples compromising a ZnO interlayer.

The second part of this study focuses on the investigation of moisture induced degradation phenomena in encapsulated and inverted organic solar cells based on a P3HT:PCBM active layer (chapter 7). The test cells were stored in different environmental conditions with controlled temperature and moisture setting. With more than 20,000 h of storage time one of the longest lifetime studies reported in literature was carried out. During different degradation experiments it was identified that water is the main promoter for performance loss in the investigated test cells. The quantification of the degradation related acceleration factors reveal an active energy for the diffusion of water of about 450 meV. The use of IR and EL imaging techniques visualized the loss in active area due to the diffusion of water through the device. With the comparison of electroluminescence lock-in measurements and photoluminescence measurements, it was shown that the presence of moisture mainly affects the local electroluminescence and the active layer/electrode interface. Furthermore, the use of different Ag electrode geometry identified that the lateral diffusion of moisture is mainly through one of the cell interlayers.

In the third part, this study focuses on the local characterization of the thermo-electric influence of macroscopic defects in CIGS solar modules (chapter 8). Therefore, 15 test modules with 67 cells connected in series, provided from a large industrial production line for CIGS modules, were investigated. Each module contained several fabrication related defects. The modules were IR characterized using illuminated lock-in thermography under both low light and the Voc conditions. It was shown that each defect induced an influence region in which power is extracted from the cell. To combine the IR emission of a defect with the local module voltage (cell voltage) a new method of voltage determination for cells in a module was developed. Investigating 220 defective cells revealed that the IR emission of a defect increases for a relatively small decrease in cellular voltage until a maximum is reached (around 15% – 20% of the Voc of a non-defective cell). Beyond this maximum the IR-emission decreases with decreasing cellular voltage. Computer simulations confirmed this behavior and attributed that this was due to a saturation of current through the defect.

Dünnschichtsolarzellen und –module, basierend auf organischen und anorganischen Halbleitermaterialen, wurden innerhalb der letzten 10 Jahre zu hoch effizienten Leistungsgeneratoren entwickelt. Diese Zellen bestehen aus einem Stapel verschiedener dünner Zwischenschichten, welche von einigen Nanometern bis hin zu einigen Mikrometern variieren können. Durch ungenaue Zellherstellung als auch durch umweltbedingte Alterungsprozesse können sich Defekte bilden, welche die Leistungsfähigkeit und Lebensdauer der Solarzellen beeinträchtigen. Aus diesem Grund ist ein genaues Verständnis des thermischen und elektrischen Einflusses von unterschiedlichen Verlustmechanismen entscheidend für eine Verbesserung der Zuverlässigkeit von Solarzellen und -module

Diese Arbeit wurde aus der Motivation heraus initiiert, das derzeitige Verständnis bezüglich des thermischen und elektrischen Einflusses von unterschiedlichen Defekten in Dünnschichtsolarzellen zu verbessern. Das Ziel dieser Arbeit ist es, mittels bildgebender Messverfahren unterschiedliche Verlustprozesse in Solarzellen zu charakterisieren und zu quantifizieren. Hierzu werden verschiedene Alterungsexperimente von organischen Solarzellen in Verbindung mit bildgebenden Messverfahren und elektrischen Charakterisierungsmethoden durchgeführt. Besonders die Kombination von elektrischen Charakterisierungen mit bildgebenden Messverfahren ermöglicht eine detaillierte Untersuchung verschiedener lokaler Rekombinations- und Verlustprozesses von licht- und strominduzierten Ladungsträgern.

Neben einer kurzen Einführung, welche auf die derzeitige Problematik bezüglich leistungsminimierender Verlustmechanismen in Dünnschichtsolarzellen hinweist, wird in Kapitel 2 der theoretische Hintergrund zur Beschreibung von organischen und anorganischen Dünnschichtsolarzellen präsentiert. Kapitel 3 geht anschließend auf die unterschiedlichen Verlustmechanismen von Ladungsträgern in Solarzellen ein und präsentiert zudem eine detaillierte Beschreibung des technischen Standes von bildgebenden Messverfahren, mit Hauptaugenmerk auf Lock-In Thermographie. Eine Zusammenfassung der unterschiedlichen Degradationsmechanismen von organischen Solarzellen wird in Kapitel 4 präsentiert. Die Bescheinigung der experimentellen Aufbauten sowie deren Messprinzipen, welche für diese Arbeit verwendet werden, ist in Kapitel 5 zu finden.

Im Detail wird im Kapitel 6 die Langzeitstabilität von organischen Tandemsolarzellen unter kontinuierlicher Beleuchtung mit sichtbarem Licht untersucht. Die untersuchten Testzellen zeigen eine Verlustleistung von 11% innerhalb der ersten 2000 Betriebsstunden. Die hohe Stabilität wird in erster Linie durch eine invertierte Zellenstruktur, der Verwendung von MoOx anstelle von PEDOT:PSS als Loch-Extraktions-Schicht, sowie der Modifikation der ZnO/Halbleitergrenzschicht mit Ba(OH)2 erzielt. An Hand von verschiedenen Alterungsexperimenten wird der Einfluss und die Bedeutung von ultravioletter (UV) Strahlung, für Zellen welche eine ZnO Zwischenschicht beinhalten, untersucht. Experimente mit unterschiedlichen Lichtbedingungen zeigen zu dem die Kinetik der S-Verformung der IV-Kennlinie. Des Weiteren kann der Ursprung der S-Verformung in der Tandemzelle genau lokalisiert werden. 

Kapitel 7 bezieht sich auf die Charakterisierung der temperatur- und feuchtigkeitsbedingten Alterung von invertierten und glasverkapselten organischen Solarzellen. An Hand der Kombination unterschiedlicher bildgebender Infrarot- und Lumineszenzmessungen, sowie der elektrischen Charakterisierung der Testzellen können wertvolle Erkenntnisse von feuchtigkeitsbedingten Alterungspfaden gewonnen werden. Für die präsentierte Studie werden glasverkapselte Testzellen bei unterschiedlichen kontrollierten Umweltbedingungen gelagert. Neben Lebenszeitdauern von ca. 20.000 Stunden zeigen die Untersuchungen, dass die Diffusion von Feuchtigkeit einen Hauptgrund für eine beschleunigte Alterung bei hohen Umgebungs-temperaturen darstellt. Die Quantifizierung der temperaturabhängigen Beschleunigungsfaktoren, bestimmt nach dem Arrheniusmodel, zeigt zu dem eine Aktivierungsenergie der feuchtigkeitsbedingten Alterung von ~450 meV. Die Messung der ortsaufgelösten Photo- und Elektrolumineszenz offenbart, dass Wasser in erster Linie die Elektroden/Halbleitergrenzschicht der Testzellen beeinträchtigt und nicht das Halbleitermaterial selbst. Mittels unterschiedlicher Elektrodengeometrien wird gezeigt, dass Feuchtigkeit primär durch einer der Zellschichten diffundiert.

Neben der Charakterisierung unterschiedlicher Degradationspfade in organischen Solarzellen konzentriert sich Kapitel 8 auf den thermischen und elektrischen Einfluss von produktionsbedingten Defekten in Dünnschichtsolarmodulen. Dazu wurden 15 Testsolarmodule aus einer großindustriellen Produktionslinie für CIGS Module entnommen und für die Charakterisierung zur Verfügung gestellt. Jedes der einzelnen Testmodule enthält mehrere produktionsbedingte Fehlerstellen, welche die maximale Leistung eines Modules beeinträchtigten. Mit „illuminated lock-in thermography“ (ILIT) kann jeder einzelne Defekt im Modul lokalisiert und dessen elektrischen Einfluss auf die ihm umgebene Zelle charakterisiert und quantifiziert werden. Um dies zu erreichen, wurde eine neue Methode zur Spannungsbestimmung einzelner Zellen im Module entwickelt. Das ermittelte Verhältnis aus IR-Emission eines Defektes und dessen verursachten Spannungseinbruch der Zellspannung zeigt, dass über 95% der untersuchten Defekte lediglich eine Minimierung der Zellspannung von weniger als 20% verursachten. Es wird gezeigt, dass besonders starke Defekte eine schwache IR Emission aufweisen und gleichzeitig einen starken Spannungseinbruch verursachen. Mittels Computersimulationen kann das Phänomen bestätigt und auf eine Sättigung des Defektstromes zurückgeführt werden.