Smart Concepts for Mapping Optoelectronic Properties of Organic Solar Cells: Strategies for Fast and Contactless Material Optimization
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To start with, we studied the non-radiative loss mechanisms which are the main losses in organic solar cells that limit the Voc. PL and EL of a series of indacenodithiophen-co-benzothiadiazole (IDTBT-NP/LMw/HMw): PC70BM heterojunction solar cells with the same conjugated backbone but having different open circuit voltages were compared. 102 orders of magnitude difference in EL quantum efficiency for highly purified IDTBT-HMw: PC70BM indicated a difference in the electronic quality of the absorber compared to low molecular one and non-purified polymer. To explain this behavior, an experimental radiative open circuit voltage (Vocrad) -using electroluminescence- was defined and compared to the actual open circuit voltage (Voc) of the devices. We have experimentally verified that the EL quantum efficiency of the solar cell can estimate the relative differences between radiative and measured open circuit voltage. After understanding that spectroscopic techniques can be used loss analysis, we have chosen a polymer system (PCDTBT) and blended with PC60BM with different weight ratios and investigated the nature of charge transfer state using photoluminescence (Section 2.3.3.2), electroluminescence (Section 2.3.3.3) and sensitive sub-band gap quantum efficiency method FTPS (Section 2.3.3.4). A Figure of Merit (FOM) was defined using the relation between emissive charge transfer emission and the residual singlet emission from the absorber material in the blend. It was shown that the method precisely anticipates the optimized donor: acceptor ratio of bulk hetero-junction films. Furthermore, we investigated in detail that the new method developed in our labs show striking correlation between the figure of merit derived (based on Shockley-Queisser approach relating the CT state and the singlet emission) and the quantum efficiency of charge generation in organic solar cells. For systematic investigation of the approach developed for PCDTBT, several polymers including commercially available P3HT, KP115, high efficiency polymer PTB7 and newly synthesized PCDTQxTh-C8 were used with PC60BM using different D:A ratios. The results showed that the derived figure of merit can predict the optimized parameters for a polymer: fullerene system for different donor: acceptor ratios. However, we were aware that the D: A ratio is not the only optimization parameter of a solar cell to be applicable to large- areas. That’s why; different solvents and additive systems were used to make an optimization map through photoluminescence measurements emphasizing the validity of this method. DIO, ODT, 1-chloronaphthaline and DMSO were used as additive systems for PTB7: PC60BM solar cells. At the same time, the solvent systems were also varied using CB, o-DCB, toluene and xylene (a non-toxic solvent). After all measurements, PL measurements were conducted and a striking agreement was observed between the best device performances and the FOM. The highest FOM corresponded to the highest photocurrent generation in the cell and therefore the best PCE. The studies pointed out the fundamental role of radiative recombination of charge transfer excitons and how simple and contactless method PL can be applicable to derive information on the efficiency of solar cells. The studies encouraged us to combine imaging techniques for tracing the CT states for the quality control of organic solar cells. As last, to wrap the whole story, we have developed a combinatorial mapping set up which combines laser beam induced current (LBIC), photoluminescence (PL) and electroluminescence (EL) measurements all in one modified from a simple photo-response mapping setup using an a laser and Keithley for light and bias source, optic set up, XY table for scanning, monochromator and detectors for data collection. The methods themselves are already known experimental setups used for characterization of solar cells. Spatial mapping of organic solar cells were performed with this method and it has been proven that charge transfer states can be traced with this method combining the idea developed using figure of merit.
Abstract
Organische Solarzellen (OSCs) ermöglichen aufgrund ihrer Flexibilität und Transparenz neue, innovative Produkte. In den letzten Jahren hat es einige bedeutende Fortschritte bei der Verbesserung der Energieumwandlungseffizienz von organischen Solarzellen auf bis zu 12% gegeben. Nichtsdestotrotz muss die Leistungsfähigkeit weiter gesteigert werden, um Marktreife zu erlangen. Neben der schmalbandigen Absorption organischer Halbleiter sowie Thermalisierungsverlusten ist der Energieversatz an der Donator:Akzeptor-Grenzfläche einer der Hauptverluste in OSCs. Dieser Energieversatz wird durch die Bandlücke des Materials und den Ladungsübertragungszustand (CT-Zustand) bestimmt. Daher ist die Untersuchung der Natur des CT-Zustands sowie dessen Auswirkungen auf die Quantenausbeute der Solarzellen von großem Interesse und ermöglicht ein detaillierteres Verständnis von OSCs. In dieser Arbeit wurden verschiedene Polymere mit dem Akzeptor PC60BM untersucht. Darunter waren die kommerziell erhältlichen Materialien P3HT, KP115 und PTB7 sowie das neu synthetisierte Polymer PCDTxTh-C8. Die Ergebnisse zeigten, dass die abgeleitete Leistungszahl die optimierten Parameter für ein Polymer:Fulleren-System vorhersagen kann. Das D:A-Verhältnis ist jedoch nicht der einzige Parameter, der für die Optimierung einer Solarzelle auf großen Flächen wichtig ist. Daher wurden verschiedene Lösungsmittel und Additivsysteme getestet, um eine optimale Homogenität der Solarzelleneffizienz auf großen Flächen zu erreichen. Die Ergebnisse dieser Variationen wurden durch Photolumineszenz-Messungen (PL) überprüft. Zwischen den Ergebnissen der PL-Messungen, der Effizienz der Solarzellen und der zuvor abgeleiteten Leistungszahl besteht eine markante Übereinstimmung. Zudem wurden die nicht-strahlende Verluste in OSCs untersucht. Die nicht-strahlenden Verluste sind ein Hauptverlust in organischen Solarzellen und stellen die Limitierung der Leerlaufspannung dar. Dazu wurden Photo- und Elektroluminiszenzmessungen (EL) an einer Reihe von Indacenodithiophen-co-benzothiadiazolen (IDTBT-NP/LMw/HMw):PC70BM Heteroübergängen durchgeführt. Die Polymere verfügen über dieselbe konjugierte Hauptkette, aber unterschiedliche Leerlaufspannungen. Es konnte experimentell festgestellt werden, dass der Unterschied zwischen den Strahlungsverlusten und der durch EL gemessenen Leerlaufspannung die externe Quanteneffizienz der Solarzelle bestimmt.