Tintenstrahldrucken von Indiumphosphid basierten Quantenpunkt-Leuchtdioden
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Electroluminescent quantum dot light-emitting diodes (QDLEDs) are considered as a future lighting technology applicable to displays or large area light sources such as automotive rear lights or general room lighting. The QDLEDs potential to emit bright and narrow band light from rigid as well as flexible substrates make them highly interesting for many markets. Here, the rapid development of the environment-friendly cadmium-free materials in QDs enables the technologies introduction in consumer markets. However, the fabrication costs of the QDLEDs should be reduced to achieve a rapid industrialization.
A possibility to overcome this challenge is presented in this thesis by applying inkjet printing for material deposition. The techniques trademark to fabricate structured layers minimizes material consumption and ensures freedom of design. In a more detailed view, this thesis deals with three central topics:
- Fabricating functional QDLEDs based on three inkjet printed layers.
- Applying nickel oxide nanoparticles in QDLEDs.
- Investigating the feasibility of inkjet printing for a novel, segmented demonstrator platform.
This work starts off with the development of QDLEDs based on three subsequently inkjet-printed layers on top of each other. For the organic hole injection layer, the ink formulation had to be optimized in order to avoid inhomogeneous material distribution over the substrate. This was achieved by increasing the viscosity and pinning of the deposited ink by suitable solvents and a substrate pretreatment. Concerning the hole transport layer, process instabilities as premature drying and wetting issues were avoided by implementing high-boiling solvents as well as a substrate pretreatment. The QD-layer was deposited through an adjusted drop deposition technique to achieve homogeneous films. These three layers were printed on top of each other after minimizing the mutual dissolvement by optimizing the stabilization treatments. For the processed QDLEDs, a contribution of parasitic emission channels could be witnessed besides the desired emission from the QDs. This parasitic share was traced back to a lack of hole current as well as a poor hole localization on the QDs. Hence, the parasitic emission could be minimized by a subsequent stack development towards an increased hole current and localization on the emitting QD layer. Furthermore, beneficial optical outcoupling processes through an electron transport layer thickness variation led to an increase in QD-emission and device efficiency. As a result, the maximum external quantum efficiencies of the red and green emitting QDLEDs were 3,7% and 0,8% respectively.
Progressing from there, this work deals with the introduction of nickel oxide nanoparticles in QDLEDs as a substitution for the organic hole injection material. The nanoparticle layer surface was rather rough even after optimizing the ink formulation. Smoothing this surface was achieved by inkjet printing the organic hole transporter on top. This resulted in a severe device efficiency increase due to less defect currents and better hole injection into the QD-layer. Doping nickel oxide with copper led to a smoother surface and increased hole current. These characteristics resulted in an improvement of the QDLED efficiency from 1,9% to 2,7% in comparison to applying undoped nanoparticles.
Finally, the gained knowledge concerning the inkjet printing process as well as device characteristics was transferred to a demonstrator substrate. The goal was to present a functional and homogeneous segmented QDLED demonstrator with single addressable lighting areas. The application of the nickel oxide material enabled the demonstrator fabrication in the first place, as the substrate could only withstand low temperature treatments. Hence, for the first time segmented, red emitting QDLED devices were processed. Additionally, alternating segments were coated with red and green QDs. Due to the understanding of the inks wetting characteristics, the intermixture of the two emitting materials could be minimized by varying the segment-dimensions. These experiments led to the insight into important parameters, which can facilitate inkjet-printing as a suitable processing technique for multicolour segmented devices.
Abstract
Elektrolumineszierende Quantenpunkt-Leuchtdioden (QDLEDs) werden als zukünftige Leuchttechnologien für die Anwendung in Displays oder als Flächenlichtquellen wie Automobil-Rückleuchten oder in der Raumbeleuchtung betrachtet. Das Potenzial der QDLEDs, Licht bei hohen Leuchtdichten und schmalen Emissionsbreiten basierend auf starren sowie flexiblen Substraten zu emittieren, macht sie sehr interessant für diverse Märkte. Dabei kann die rasche Entwicklung im Bereich der umweltfreundlichen, Cadmium-freien QDs eine baldige Einführung im Verbrauchermarkt ermöglichen. Hierfür müssen jedoch zusätzlich die Prozesskosten der QDLEDs reduziert werden.
Eine Möglichkeit, dieser Herausforderung entgegenzutreten besteht darin, die Technologie des Tintenstrahldruckens zur Materialabscheidung zu verwenden. Die Möglichkeit, die Schichten strukturiert abzuscheiden führt zu minimalem Materialverbrauch und einer Freiheit bei der Strukturwahl selbst. Im Detail behandelt diese Dissertation dabei drei zentrale Themen:
- Die Prozessierung funktionaler QDLEDs basierend auf drei tintenstrahlgedruckten Schichten.
- Die Integration von Nickeloxid Nanopartikeln in QDLEDs.
- Die Untersuchung des Potenzials von Tintenstrahldrucken für einen segmentierten Demonstrator.
Einführend beginnt diese Dissertation mit der Entwicklung von QDLEDs basierend auf drei aufeinanderfolgenden tintenstrahlgedruckten Schichten. Für die organische Lochinjektionsschicht muss dabei die Tintenformulierung optimiert werden, um eine inhomogene Materialverteilung über das Substrat hinweg zu verhindern. Dies konnte durch die Erhöhung der Viskosität sowie die Nutzung geeigneter Lösungsmittel und Substratvorbehandlung erreicht werden. Im Bezug auf die Lochtransportschicht konnte ein vorzeitiges Verdampfen sowie Benetzungsprobleme mithilfe von hochsiedenden Lösungsmitteln und Substratvorbehandlungen verhindert werden. Homogene QD-Schicht konnte durch eine angepasst Tropfenabscheidung während des Druckprozesses erzielt werden. Diese drei Schichten wurden aufeinander abgeschieden, nachdem die gegenseitige Anlösung durch geeignete Stabilisierungen minimiert wurde. Bei den so prozessierten QDLEDs konnte neben der erwünschten Emission durch die QDs auch eine parasitäre Emission festgestellt werden. Diese konnte auf einen unzureichenden Lochstrom sowie Lochlokalisation auf den QDs zurückgeführt werden. Mit diesem Wissen wurde die parasitäre Emission durch eine Anpassung des Schichtaufbaus im Hinblick auf einen erhöhten Lochstrom sowie Lochlokalisation minimiert. Zusätzlich führte eine vorteilhafte optische Auskopplung des Lichts durch die Dickenvariation der Elektrontransportschicht zu einer weiteren Erhöhung der Bauteileffizienz sowie QD-Emissionsanteil im Spektrum. Daraus resultierte eine maximale externe Quanteneffizienz für rot und grün emittierende QDLEDs von jeweils 3,7% bzw. 0,8%.
Darauf aufbauend, behandelt die Dissertation die Integration von Nickeloxid Nanopartikeln als Ersatz für die organische Lochinjektionsschicht. Die Schicht aus Nanopartikeln war auch nach Optimierung der Tintenformulierung sehr rau. Deren Abflachung konnte durch die Abscheidung der organischen Lochtransportschicht darüber erreicht werden. Die resultierte in einer erheblichen Zunahme der Bauteileffizienz durch geringer Defektströme und eine besser Lochinjektion in die QD-Schicht. Die Dotierung des Nickeloxids mit Kupfer führte dabei zu einer weiteren Abflachung der Schicht sowie eine höhere Lochleitfähigkeit, wodurch die QDLED Effizienz von 1,9% auf 2,7% gegenüber der nicht-dotierten Nanopartikel erhöht werden konnte.
Zuletzt konnte das erlangte Wissen in Bezug auf die Tintenstrahldruckprozesse sowie die Bauteil Charakteristiken auf eine innovative Demonstrator Plattform übertragen werden. Das Ziel hierbei war die Präsentation eines funktionalen und homogenen, segmentierten QDLED Demonstrators mit einzeln ansteuerbaren Licht-Segmenten. Dessen Prozessierung konnte in erster Linie nur durch die Integration der Nickeloxid Nanopartikel erreicht werden, da nur so geringe Stabilisierungstemperaturen für das temperaturempfindliche Substrat genutzt werden konnten. Dadurch konnten erstmals segmentierte, rot emittierende QDLED Bauteile präsentiert werden. Zusätzlich wurden alternierende Segmente mit roten und grünen QDs beschichtet. Durch das Verständnis für die Benetzungseigenschaften der Tinten, konnte deren Durchmischung derselben mithilfe einer Variation des Segmentabstand minimiert werden. Diese Versuche führten zu neuen Erkenntnissen, die zur möglichen Anwendung von Tintenstrahldrucken für mehrfarbige, segmentiert Bauteile beitragen können.
